芳香烷烃的苄基C-H键氧化反应生成酮类、醛类、醇类和羧酸等含氧化合物，是有机合成和化学工业中最为重要且具有挑战性的反应之一。多孔碳基催化剂因其高比表面积、良好的电子导电性、增强的稳定性以及易于获取的优势，成为有氧C-H键氧化反应的有力候选材料。通过向碳骨架中引入氮、硼、磷、硫和氟等元素，可以精确调控材料的化学微环境，改善其电子结构，提升其催化性能。目前常用的掺杂途径是通过含杂原子前驱体与成孔剂的两亲嵌段共聚物进行有机-有机自组装。然而，由于位阻效应的存在，多杂原子单体的聚合反应常难以顺利进行，且表面活性剂的驱动力难以调控，限制了多元素共掺杂材料的进一步研究。同时，大量孔隙和缺陷会影响碳骨架的稳定性，导致在碳化过程中结构坍塌和活性位点的损失。因此，直接合成结构稳定、掺杂效率高、孔结构可精确调节的多掺杂碳基介孔催化剂，仍然是催化研究中的一大挑战。

针对上述问题，乔振安课题组提出了一种简便且高效的乳液辅助界面自组装策略，以2,6-二氨基吡啶和2,5-噻吩二甲醛的Schiff base反应为基础，成功构建了氮和硫共掺杂的介孔碳纳米球，具有可调孔径、粒径和高杂原子含量，并在催化氧化乙苯中表现出优秀的转化率和选择性。基于密度泛函理论计算结果，氮硫的双重掺杂显著调节了碳骨架的边缘应变、电子分布以及π轨道电子的离域化，促进了邻近碳原子的化学反应活性，降低了反应能垒，且提高了乙苯向苯乙酮的转化率。此外，大量的介孔结构为底物提供了快速扩散的通道，增强了催化位点与反应物之间的可及性。本研究揭示了杂原子掺杂碳基材料具有高催化活性的机制，为无金属催化剂的合成及其在高附加值产品生产中的应用提供了新的策略。相关研究成果发表在Angew. Chem. Int. Ed.杂志（Angew. Chem.Int. Ed.2024, e202419438）。