近日,吉林大学于吉红教授团队撰写的题为“Zeolite-Encapsulated PtCu Alloy Catalysts Enabled by Metal Replacement for Propane”的研究论文发表在《CCS Chemistry》上。
贵金属催化剂凭借其高活性被广泛应用于多种催化体系,但在高温反应条件下与循环再生过程中,金属烧结和团聚往往导致催化剂失活。因此,制备兼具高分散性与抗烧结能力的贵金属催化剂已成为催化领域的关键挑战。分子筛是一类具有规则微孔结构、可调变酸性位点和良好的热稳定性/水热稳定性的无机晶体材料,可以作为载体封装并稳定超小金属颗粒。有机配体常用于水热合成过程中稳定金属前体并进入分子筛孔道。然而,该方法存在成本高及金属利用率低等问题,限制了其工业应用。目前,开发适用于工业化生产的分子筛封装金属催化剂合成策略,仍是该领域的研究热点。
基于此,本工作提出了一种基于离子交换结合置换反应的后处理策略:以商业分子筛为载体,首先将Cu2+交换进入分子筛晶体并经还原处理,再利用Cu作为牺牲金属置换后续引入的[Pt(NH3)4](NO3)2;此外,Cu还可作为助剂促进Pt原子的分散,从而提升Pt的催化性能。基于该策略,本研究成功在ZSM-5(MFI结构)分子筛中封装PtCu合金物种(PtCu@MFI),通过调控ZSM-5分子筛硅铝比和金属负载量,可有效调节Pt/Cu比例。其中,PtCu5@MFI-K样品(物质的量Pt/Cu = 1/5)在丙烷脱氢反应中表现出优良性能,在550 °C和重时空速(WHSV)为3.6 h−1的条件下,丙烷转化率达49.7%,丙烯选择性超过90%;在WHSV = 108 h−1的条件下,初始丙烷转化率为41.0%,丙烯选择性达97.7%。此外,该催化剂还展现出良好的循环稳定性,进一步证明了其在丙烷脱氢反应中的应用潜力。
本论文通讯作者为吉林大学于吉红教授,第一作者吉林大学博士研究生李嘉梁和张强研究员。

论文链接:
https://doi.org/10.31635/ccschem.025.202506177