刘钢团队《JACS》:非周期晶格氧催化剂设计

近日，我院“非周期晶格氧催化反应”项目团队在化学类权威期刊JACS上发表了题为“Atomic Topping of MnO_xon Al₂O₃to Create Electron-Rich, Aperiodic, Lattice Oxygens to Resemble Noble Metals for Catalytic Oxidation”的研究论文。该研究由我院刘钢教授、汪大洋教授与吉林建筑大学初学峰副研究员、Rutgers大学的Michele Pavanello教授合作完成（J. Am. Chem. Soc.2024, 146, 16549-16557）。

研究团队开发了一种新型的非贵金属催化剂，通过在氧化铝(Al₂O₃)上原子级分散的MnO_x层，显著提升了催化剂的氧化活性，其性能甚至可与传统的铂基催化剂相媲美。这一成果是在前期超低贵金属含量催化剂开发（Nat. Commun., 2021, 12, 2741;Appl. Catal. B: Environ.2019, 257, 117943）基础上，利用廉价金属氧化物实现贵金属催化剂替代，对于降低工业催化过程中的成本、提高催化效率具有重要意义，并有望在工业烟气净化领域实现应用。

该研究的核心在于通过精确控制催化剂的原子排列，创造出富含电子的非周期晶格氧，从而改变催化剂的电子性质和反应途径。团队利用近环境压力X射线光电子能谱、动力学分析和密度泛函理论等揭示了CO分子在富含电子氧位点上的吸附和活化机制，这一机制与传统的金属中心Mars-van-Krevelen机制相比，展现出更高的反应速率。该工作为高活性“非周期晶格氧”催化剂设计提供了有价值的思路。

“非周期晶格氧催化反应”是我院汪大洋教授负责、吉林大学作为牵头单位的十四五“催化科学”国家重点研发项目，合作单位包括西安交通大学、上海交通大学、中石化（上海）石油化工研究院有限公司、中国科学院大连化学物理研究所、中国科学技术大学，项目旨在发展定向设计晶格氧非周期化学环境的合成方法和定量描述非周期晶格氧催化的理论方法，在分子水平实现对非周期晶格氧的反应、迁移、回填以及它们之间匹配的精准调控，创制高效多元金属复合氧化物催化材料。该项目将为开发新一代低碳氧化反应工业催化剂提供重要理论和技术支撑。

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原文链接：

https://doi.org/10.1021/jacs.4c03299