单原子催化剂（SACs）将孤立的金属原子锚定在合适的载体上，具有超低金属含量、原子利用率最大化和超高本征活性等特点，已被报道为多种电化学反应的高性能催化剂。然而，大多数报道的单原子氧催化剂都是单功能的，只能在单原子金属位点上实现OER或ORR的高效催化，而实现OER和ORR双功能的SACs却鲜有报道，且缺乏先进的表征方法来揭示电催化过程中的结构演变。此外，研究最多的单原子铁、钴和镍单原子催化剂在反应过程中会因结构性的破坏而失去部分活性位点，导致稳定性差。重要的是，已报道的具有OER和ORR双功能的SACs是在主金属中引入了额外的金属，并利用双金属之间的协同效应来调节电子结构和改善中间产物的吸附特性，从而实现双功能催化。由于SACs在不引入其他金属的情况下在单原子金属位点实现OER和ORR电催化的催化机制鲜有报道，因此阐明SACs的双功能OER/ORR催化的动态动力学机制非常关键。

图1：原位XAS表征

在此，管景奇研究团队在N掺杂的石墨烯上制备了具有ReN4位点的单原子铼催化剂（Re-NG），它具有卓越的ORR催化能力，半波电位为0.86 V，并具有出色的OER活性，过电位较低（η10= 368 mV）。此外，Re-NG在可充电ZAB阴极上的表现也令人满意，电池电压高达1.53V，比容量接近理论值，高达828.7 mA h gZn−1，并且具有出色的循环稳定性。原位XAS表征和理论模拟揭示了Re-NG在不同反应电位下的结构演变，形成了不同的活性位点（ReN4-O/Re-N4-2O），有效而稳定地催化了反应，从而加速了ORR/OER动力学，实现了高活性。该研究清楚地阐明了Re-NG高效催化氧电极反应的机理，为尚未知晓的单原子氧催化剂的催化机理提供了有价值的参考。相关研究成果发表在CCS Chemistry杂志。

文章详情：Luoluo Qi, Xue Bai, Yin Wang, Zhiyao Duan*, Lina Li*, Jingqi Guan*, CCS Chemistry DOI:10.31635/ccschem.024.202404810.

原文链接：https://doi.org/10.31635/ccschem.024.202404810