辐射能谱探测在医疗诊断与成像、国土安全、环境监测和科学研究等领域起着重要作用。与传统的电荷积分信号采集模式不同，伽马射线能谱检测在辐射场较弱的脉冲模式下工作。探测器需要进行逐个事件的分析，并同时识别入射光子的强度和能量。辐射探测器主要应用在伽马射线能谱的测试，其中高能量分辨率(ER)是区分具有不同能量的伽马射线光子的必要条件。自2015年Dong等人首次发现了溶液法有机-无机杂化钙钛矿单晶的伽马伏效应以来，杂化钙钛矿单晶在伽马射线探测领域得到了迅速发展，并展示了出色的探测能力。值得注意的是，经典组分的MAPbI3单晶具有三种类型，即正交、四方和立方结构，正交-四方和四方-立方转变分别发生在162.2 K和327.4 K。相变导致晶格畸变，从而产生类似于铁电材料中自发极化的自发应变。这种内部应变可以通过形成沿不同晶轴取向的孪晶畴来补偿。这些畴是在晶体生长过程中由于沿不同晶轴的排列而形成的，两个畴之间的晶界（孪晶界）可以影响电荷的分离、传输和复合界面的取向，这是由于晶界处的原子结构的不完美排列导致的，例如空位或其他缺陷。材料相变不可避免地会产生较大的残余应力，并形成许多孪晶畴，这大大限制了高质量晶体的产量。

近日，由吉林大学董庆锋教授课题组、浙江大学方彦俊研究员课题组提出温度梯度场内在线回火策略实现了CH3NH3PbI3（MAPbI3）钙钛矿单晶畴尺度的归一化从而制备了具有高分辨率的钙钛矿单晶伽马射线能谱探测器。大面积MAPbI3SCs回火处理后，空间均匀性显著改善，器件表现出更稳定的响应和集

中的电流分布。该工作以“In-line tempering eliminate domain boundary in perovskite single crystals for high-energy resolution ionizing radiation detectors”为题发表于Science Advances。吉林大学博士研究生杨雪莹，博士后宋益龙和浙江大学博士研究生王立湘为该文章的共同第一作者。Sci. Adv. 10, eadq6866 (2024)

在这项工作中，经过温度梯度场回火处理，晶体相变产生的微应力原位驱动畴壁消失，实现畴尺度归一化，降低了缺陷密度，提高了载流子迁移率和离子激活能。工艺兼容量产流水线的在线In-line处理工艺。基于畴归一化的MAPbI3钙钛矿单晶构建的辐射探测器展示出了较低的暗电流，从而能够大幅度提升器件在辐照下的信噪比，获得更稳定持续的信号输出。最终，在241Am标准伽马源下获得了7.2%的能量分辨率并实现了在每个像素上具有高度均匀性能的5×5辐射探测器阵列。在25像素器件中，X射线下像素间灵敏度波动仅为8.2%，远小于未处理的单晶器件中的62.9%。通过溶液法生长钙钛矿晶体可极大降低探测级晶体的制备成本。同时，其优秀的探测性能与大面积器件的均一性对推动钙钛矿单晶射线探测器的商业化进程具有重要意义。

图示：在线临界温度回火策略示意图及辐射探测器阵列在X射线辐照下的性能。