分子筛材料因具有优异的热稳定性、规则的孔道结构及丰富的酸性位点，在石油化工、环境治理、吸附分离和离子交换等诸多领域具有重要作用。然而，其本征孔道结构缺乏灵活性、组成可调性有限，制约了其在新兴应用领域中的进一步拓展。相比之下，金属-有机框架（MOFs）材料具有结构多样、比表面积高、功能可调等优势，但存在热稳定性差、强Brønsted酸位点匮乏等问题。分子筛与MOFs的结构和功能具有显著互补性，二者协同整合为构筑高性能多孔材料提供了可行途径。

中空多层结构具有多个独立壳层与内部空腔，可有效缩短分子扩散路径、提升活性位点可及性，实现对客体分子的空间限域与富集，并缓冲电化学循环过程中的体积膨胀，在催化、药物递送、能源存储与转化等领域展现独特优势。若将分子筛与MOFs集成于中空多层结构中，壳层间可形成协同作用，实现物质有序传递及串联催化等复杂功能。与此同时，进一步在分子筛壳层和MOF壳层中引入介孔结构，再结合其本身周期性的“壳层-空腔”构型，可构建连续贯通的传质通道，提升分子逐级输运效率。因此，发展可控合成兼具多级介孔结构与明确壳层顺序的中空多层分子筛-MOF复合材料，既解决两类材料各自的固有缺陷（如分子筛孔道灵活性不足、MOFs热稳定性差等），又实现串联催化、高效储能等复杂功能，对于推动多孔材料化学的发展以及拓展沸石与MOF材料的应用具有重要意义。

基于此，吉林大学于吉红教授、关卜源教授团队提出一种生长动力学调控的串联组装策略，成功构筑了具有异质中空三层结构的介孔UiO-66@介孔ZSM-5@介孔UiO-66（UiO-66meso@ZSM-5meso@UiO-66meso）复合材料。研究以介孔ZSM-5中空颗粒为核心，通过精确调控两种表面活性剂引导下介孔MOF壳层的生长动力学，依次沉积稳定性存在差异的两层MOF外壳，再结合选择性化学刻蚀，最终获得异质三层中空结构。通过调控组装过程参数，可实现对壳层孔径、壳层排列顺序、壳层厚度及颗粒整体尺寸等关键结构参数的精准调控。

与此同时，该组装策略展现出良好的普适性，可通过改变分子筛内核或MOF壳层的组成，进一步拓展构筑多种异质中空多层沸石@MOF复合材料体系。得益于Brønsted酸与Lewis酸位点的协同作用、多级孔结构提升的传质能力以及中空多层结构带来的分子富集效应，该双功能催化剂在一锅法还原醚化反应中表现出优异的催化性能，可高效实现5-羟甲基糠醛（5-HMF）向高价值生物燃料—2,5-双(异丙氧基甲基)呋喃（BPMF）的转化，目标产物选择性超过90%。

本工作不仅为复杂异质中空多层纳米反应器的精准构筑提供了全新设计思路，也为基于时间-空间有序调控的顺序催化体系开发，以及生物质资源高值化利用研究提供了重要参考（图一）。

图一：生长动力学引导的串联组装策略合成UiO-66meso@ZSM-5meso@UiO-66meso复合材料示意图

相关研究成果以“A Zeolite-MOF Synergy: Multi-Shell Nanoreactors for Tandem Catalysis”为题，发表在《Journal of the American Chemical Society》(J.Am.Chem.Soc.2026, DOI:10.1021/jacs.5c22299)。文章第一作者为吉林大学化学学院博士研究生高艳静和博士后陈光睿，通讯作者为吉林大学化学学院于吉红教授和关卜源教授。

论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.5c22299