苏忠民教授：拓扑对偶：构建具有裸露高活位点的高核金属簇 用于高效持久的 CO2 电还原

电催化CO₂还原（ECO₂RR）为实现碳中和提供重要路径，其中C₁产物（如CO）因选择性高（≥ 90%）成为近期待工业化的目标产物，但需满足高法拉第效率（FE ≥ 90%）、工业级电流密度（≥ 100 mA·cm^-2）及超100小时稳定性的严苛要求。金属纳米簇（MNCs）凭借原子级精确结构、可调活性位点等优势在ECO₂RR中潜力显著，高核MNCs的有序嵌套结构还能促进多活性位点构建与电子离域，并提升电化学稳定性。然而，高核MNCs的有机配体虽能防止金属聚集，但过度覆盖会钝化活性位点；热解去除配体又易导致结构坍塌，难以平衡活性位点暴露与结构稳定性。拓扑几何为理解高核簇原子排列提供简化模型，其中八面体-立方体等对偶多面体因曲率适中兼具保护与位点可及性，可作为配体壳—金属核结构的嵌套模型。但基于拓扑对偶构建高核MNCs以优化催化性能的研究尚未深入，亟需开发新策略突破上述瓶颈。

吉林大学苏忠民教授团队与东北师范大学孙春义教授团队通过拓扑对偶策略成功构建高核Cu₂₄Ag₅₄金属簇，创新性开发出双截断立方凹多面体Ag₅₄核结构，解锁大量暴露Ag₃活性位点，同时解决高核金属簇活性位点暴露与结构稳定性的长期矛盾。该簇不仅在CO₂电还原中实现98%的FE_CO与108小时长稳定性，更在工业级零间隙流动池中达成750 mA·cm^-2的超高电流密度，单程转化率接近理论最大值。通过原位表征与DFT计算，作者还揭示了电子离域效应降低*COOH形成能垒、提升稳定性的核心机制，为高核金属簇的精准设计提供全新思路。这项工作既推动CO₂电还原技术向工业化迈进，也为多功能金属簇催化材料的开发开辟新方向，兼具显著科学价值与实际应用潜力。

该研究成果以“Topological Duality: Constructing High‐Nuclearity Metal Clusters with Unleashed Active Sites for Efficient and Durable CO₂Electroreduction”为题，发表在Angewandte Chemie International Edition上，并被选为当期封面（Inside Cover）。（Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202516704，DOI: 10.1002/anie.202516704）。吉林大学化学学院博士生李伟、吉林大学化学学院博士后崔冬旭、东北师范大学博士生杨澳为共同第一作者，吉林大学苏忠民教授和东北师范大学孙春义教授为共同通讯作者。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202516704